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清華大學(xué)能動(dòng)系周會(huì)副教授聯(lián)合華東理工大學(xué)團(tuán)隊(duì)在二氧化碳加氫利用的研究工作上取得新進(jìn)展。論文報(bào)道了雜質(zhì)氣體氨氣對(duì)于二氧化碳加氫過(guò)程的影響及機(jī)理,并設(shè)計(jì)了一系列抗氨催化劑,為實(shí)現(xiàn)CO資源化利用和碳中和目標(biāo)提供了重要支撐。
二氧化碳資源化是促進(jìn)可持續(xù)發(fā)展和碳中和的重要路徑之一。當(dāng)二氧化碳來(lái)自于生物質(zhì)/廢棄物氣化、生物質(zhì)/廢棄物厭氧消化、電廠和鋼鐵廠等的碳捕集過(guò)程時(shí),通常會(huì)含有不同比例的雜質(zhì)氣體氨。這一雜質(zhì)氣體可能毒化下游催化劑,影響CO轉(zhuǎn)化過(guò)程。因此,需要建立催化劑對(duì)特定毒物的耐受性基準(zhǔn),并在不導(dǎo)致顯著失活的情況下,確定所需的氣體凈化要求。這一見(jiàn)解有助于抗毒化催化劑的開(kāi)發(fā),并促進(jìn)經(jīng)濟(jì)高效、環(huán)保的能源利用。
NH對(duì)CO加氫過(guò)程的影響
在本研究中,短期實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)NH通過(guò)與催化劑表面競(jìng)爭(zhēng)吸附位點(diǎn)并抑制碳酸鹽加氫,起到了可逆中毒物的作用,從而降低了催化劑的活性。而在持續(xù)100小時(shí)以上的CO加氫反應(yīng)中,NH則表現(xiàn)為不可逆毒化。NH與催化劑表面的相互作用導(dǎo)致了Cu和ZnO的分離,使得100小時(shí)后催化劑完全失活。最后,通過(guò)催化分解NH為N和H的思路,設(shè)計(jì)了一系列抗NH的催化劑,在應(yīng)用上為抗毒化催化劑的開(kāi)發(fā)提供了技術(shù)路徑。
1月16日,該項(xiàng)研究成果以“NH-Induced Challenges in CO Hydrogenation over Cu/ZnO/Al Catalyst”為題在線發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)會(huì)刊Au》(JACS Au)期刊上。能動(dòng)系博士后別璇為該論文第一作者,周會(huì)副教授和華東理工大學(xué)張亞運(yùn)副教授為通訊作者,能動(dòng)系李清海副研究員和張衍國(guó)教授為論文共同作者。
論文鏈接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacsau.4c01097
圖文 | 別 璇
編輯 | 宋婷婷
審核 | 麻林巍
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